Certains sites nucléaires « historiques » ont subi des contaminations des sols et/ou des nappes phréatiques à la fois en éléments chimiques et radionucléides. Le radium 226 (226Ra) et les contaminants organiques, tels que les hydrocarbures aromatiques et chlorés, font partie des contaminants retrouvés. Or les contaminants organiques ont une affinité pour les mêmes phases porteuses que 226Ra, et pourraient influencer sa sorption dans les sols.

Deux hypothèses sont envisagées : (i) la compétition pour les sites de sorption de 226Ra et (ii) la complexation de 226Ra et du contaminant organique en solution jouant le rôle de chélatant (formation de nouveaux complexes plus ou moins mobiles). Ces deux processus pourraient entraîner une augmentation de la dissémination de 226Ra dans l'environnement, ou une stabilisation si les complexants organiques associés à la phase solide en augmente la sorption vis-à-vis de 226Ra.

L'objectif de la thèse est d'évaluer via des expérimentations en laboratoire, l'impact de deux types de polluants organiques aux propriétés physico-chimiques distinctes sur la disponibilité environnementale de 226Ra dans des sols de différentes natures, afin que les données acquises soient représentatives des comportements in situ. De plus, la thèse permettra d'alimenter les bases de données des coefficients de partage solide-liquide (Kd) pour le 226Ra relativement limitées par rapport à de nombreux autres contaminants, et en particulier pour les sols organiques.

Les travaux à mener allieront des approches expérimentales en laboratoire au sein du plateau CONTACAD de Cadarache, et de modélisation.

Au préalable, une partie « méthodologie analytique » sera nécessaire. Le premier enjeu concerne la mesure de 226Ra dans les sols et les phases aqueuses par spectrométrie gamma (SG) et spectrométrie de masse à plasma à couplage inductif (ICP-MS). Pour l’analyse de 226Ra en solution, deux aspects sont à prendre en compte : (i) le niveau potentiellement faible en 226Ra dans les lixiviats de sol due à sa sorption forte sur les sols, et (ii) la présence des composés organiques dans ces matrices. Une mise au point d’une/de méthode(s) de préparation d’échantillons et d’analyse pour la détermination de leurs concentrations en 226Ra devra être réalisée. Concernant la mesure des composés organiques envisagés, le HAP fluoranthène est dosé par chromatographie liquide et fluorimétrie et la quantification du TCE, des isomères du DCE et du CV se fait par chromatographie en phase gazeuse avec une détection à ionisation de flamme (GC-FID).

La première étape sera de réaliser des expérimentations sur des sols non contaminés en « batch » afin de déterminer (1) les cinétiques de sorption/désorption pour les polluants organiques et le 226Ra seuls, (2) leurs isothermes de sorption/désorption pour chaque polluant/élément seul, puis (3) les isothermes de sorption/désorption simultanée de 226Ra et des polluants organiques.

Ensuite, leur sorption/désorption sera étudiée en conditions dynamiques au moyen de colonne de sol en conditions saturées en vue de (i) valider les résultats obtenus en « batch » et (ii) d’avoir une simulation plus proche des conditions de terrain. Ainsi, la lixiviation de 226Ra fixé sur les phases solides du sol sera évaluée en absence et en présence des polluants organiques étudiés.

Ces expérimentations permettront également d’obtenir les paramètres nécessaires à la modélisation de leur transfert dans les sols. En évaluation, l’approche la plus répandue pour déterminer la capacité de transfert des radionucléides de la phase solide vers la phase liquide du sol, est celle du coefficient de partage solide-liquide Kd. Les expérimentations en « batch » permettront ainsi de déterminer si la présence de polluants organiques a un impact significatif, ou non, sur ce coefficient. Toutefois, ce modèle à paramètre unique fait des hypothèses simplificatrices, limitant son pouvoir prédictif. Ainsi, des modèles cinétiques alternatifs ou mécanistes pourront être utilisés afin d’expliciter les résultats des expériences réalisées.

Publications

Julien MICHEL, 2009. Transport d’hydrocarbures aromatiques polycycliques et de métaux dans les sols non saturés. Thèse de Nancy Université.

Arnaud MANGERET, 2009. Cinétiques de dégradation des solvants chlorés dans les eaux souterraines – Approches multi-échelles du laboratoire au site réel. Thèse de l’université Michel de Montaigne.

Master 2 ou école d'ingénieur en chimie analytique ou chimie de l'environnement ou géochimie.
Compétences en chimie analytique, géochimie, sites et sols pollués, notions de modélisation du transfert des éléments/polluants dans les sols.
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