Le comportement des produits de fission (PF) dans le combustible nucléaire constitue un enjeu de sûreté important, car il détermine la quantité de radionucléides relâchés hors du cœur du réacteur lors d'un accident grave. Pour répondre à cet enjeu, des expériences de recuit d'échantillons de combustible implantés en césium et en molybdène ont été menées par l'ASNR, dans le but d'améliorer les connaissances sur la migration de ces PF. Afin d'interpréter les profils de migration mesurés à l'issue des recuits, des mécanismes physico-chimiques d'interaction PF-microstructure et PF-PF ont été proposés, en s'appuyant notamment sur des simulations en dynamique moléculaire (DM). Il reste que la transposition de ces mécanismes d'interaction identifiés à l'échelle atomique aux mécanismes de migration des PF à une échelle supérieure dite ‘Méso' (quelques centaines de nanomètres) reste essentiellement qualitative.

L'objectif de la thèse est de reproduire les expériences à l'aide d'une modélisation adaptée aux échelles mises en jeu, à savoir la dynamique d'amas (DA), qui permet de suivre l'évolution d'une distribution de clusters de nature quelconque, leur diffusion spatiale et leur interactions mutuelles. Le modèle de DA devra intégrer les différents mécanismes proposés dans les précédentes interprétations, afin de valider quantitativement les profils de concentration. Les paramètres d'entrée du modèle (énergie de migration, de réaction…) seront issus des précédents acquis.

Parmi les classes d'amas considérés dans le formalisme de la DA, les amas de petite taille (lacune, interstitiel, dilacune, agrégat lacune-atome de soluté, etc.) sont à la fois le noyau de nucléation des amas plus grands, et la source du grossissement de ces derniers (par absorption de lacunes et d'atomes de solutés). La validité d'un modèle de DA repose donc en grande partie sur la détermination précise de leurs propriétés thermodynamique et cinétique. De telles données ont par exemple été produites à l'aide de calculs DFT pour l'UO2 pur [1] et le xénon dans l'UO2 [2], et appliquées à un modèle de DA. Un travail similaire devra être effectué dans le cadre de la thèse, pour des agrégats dont le soluté est un atome de césium ou de molybdène.

Le formalisme de la DA comprend également des coefficients d'absorption et d'émission des amas de petite taille par/depuis les grands amas. Ces grands amas correspondent ici à des bulles de césium (le molybdène formant des précipités solides, il sera traité différemment). La détermination de ces coefficients repose sur une estimation précise de l'énergie libre de formation d'une bulle, en fonction du nombre de lacunes et de solutés qu'elle contient. Dans le domaine du combustible nucléaire, ce travail n'a été effectué que pour le xénon [3] et le krypton [4]. Le traitement d'un élément chimiquement actif tel que le césium constitue un verrou important, puisque le calcul de l'énergie libre nécessitera de prendre en compte des phénomènes physico-chimiques supplémentaires, tels que la sorption à l'interface bulle/matériau, la formation de composés moléculaires dans la bulle, etc. Une nouvelle fonction pour l'énergie libre de formation d'une bulle de césium devra donc être proposée.

Le modèle de DA élaboré devra enfin être confronté aux résultats expérimentaux de recuit des échantillons implantés. Un point important de ce travail consistera à reproduire dans les simulations la grande diversité de conditions expérimentales, dont certaines jouent un rôle crucial dans les résultats : paramètres d'implantation, stoechiométrie initiale du combustible, atmosphère du recuit.

Le calendrier de la thèse sera le suivant :

Année 1 :

• Bibliographie ;
• Calcul des données sur les petits amas : énergies de formation et diffusivité.

Année 2 :

• Elaboration d'une fonction d'énergie libre pour une bulle de césium ;
• Prise en main du logiciel de DA, implémentation d'un modèle pour le césium et le molybdène.

Année 3 :

• Application du modèle de DA aux expériences de recuit des échantillons implantés Mo, Cs, et Mo+Cs ;
• Publications, mémoire.

Références

[1] C. Matthews, et al., J. Nucl. Mater. 527 (2019) 151787
[2] C. Matthews, et al., J. Nucl. Mater., 540 (2020) 152326
[3] Kim, D.U., et al., Materials Theory 6, 7 (2022)
[4] R. Skorek, « Étude par Dynamique d'Amas de l'influence des défauts d'irradiation sur la migration des gaz de fission dans le dioxyde d'uranium », PhD Aix-Marseille université, 2013

Formation : master 2 ou école d'ingénieur généraliste
Compétences : physique des matériaux, chimie, modélisation

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